Die 1978 begonnene Sammlung der Originalillustrationen umfasst gegenwärtig ca. 10.000 Werke von mehr als 130 Illustratoren. Viele bedeutende Künstler haben das Anliegen der Abteilung, mit der Bewahrung von Kinderbuchillustrationen den Weg vom Entwurf zum fertigen Buch zu dokumentieren, großzügig unterstützt, indem sie der Bibliothek ihre Arbeiten zu Kinder- und Jugendbüchern als Dauerleihgaben überließen. Der überwiegende Anteil der Originale ist nach 1945 entstanden, besonders breit wird das Schaffen ostdeutscher Künstler nachgewiesen. Unter ihnen befinden sich so namhafte Illustratoren wie Hans Baltzer, Albrecht von Bodecker, Manfred Bofinger, Klaus Ensikat, Gerhard Goßmann, Werner Klemke, Gerhard Lahr, Bernhard Nast, Nuria Quevedo und Thomas Schleusing. Erst nach 1989 konnten auch Leihgaben von Künstlern aus den westlichen Bundesländern, darunter von Erich Hölle und Jürgen Spohn erworben werden. Im Jahre 2002 übernahm die Abteilung den umfangreichen Nachlass der Berliner Graphikerin und Illustratorin Eva Johanna Rubin, zu dem neben ihren Arbeiten zum Kinderbuch auch eine Vielzahl von freien Zeichnungen und Graphiken gehören. Der Menüpunkt Nachlässe und Deposita enthält eine alphabetisch geordnete Namensliste aller in der Sammlung der Originalillustrationen vertretenen Künstlerinnen und Künstler. Seit September 2004 wird die Sammlung in der Datenbank der Einblattmaterialien erschlossen. Die detaillierte Erfassung der einzelnen Blätter in einer Datenbank gewährleistet die umfassende Dokumentation und die vereinfachte Benutzung der Sammlung.