Der historische Bestand enthält Bücher für Kinder aus fünf Jahrhunderten.
 Zu den ersten für Kinder gedruckten Bänden gehörten Zucht- und Betragensbücher wie Erasmus von Rotterdams "De civilitate morum puerilium libellus" (1537), ABC-Bücher, die zum Erlernen des Lesens und Schreibens dienten, Fabelsammlungen und Bücher zur religiösen Unterweisung der Kinder.
 Märchen, Erzählungen, Reimsammlungen und Sachbücher sind in repräsentativem Umfang vorhanden.

Zu den Schätzen der Abteilung gehören die Erstausgabe von Wilhelm Buschs "Max und Moritz", frühe Struwwelpeter-Ausgaben (2. Auflage 1846), Struwwelpetriaden und viele, von namhaften Künstlern wie Ludwig Richter, Theodor Hosemann, Ernst Kreidolf, Karl Hofer oder Walter Trier illustrierte Bilderbücher.
 Weitere Schwerpunkte bilden frühe Zeitschriften und Jahrbücher für Kinder sowie die Sammlung der Originalillustrationen und eine 3.000 Blatt umfassende Bilderbogensammlung.