Jacob Grimm immatrikuliert sich 1802 an der Universität Marburg. Wilhelm folgt 1803. Prägend ist die Ausbildung durch Friedrich Carl von Savigny, der sie in seinen romantischen Freundeskreis aufnimmt.

Im Januar 1805 lädt Savigny Jacob Grimm als Helfer beim Quellenstudium nach Paris ein. Während dieser Trennung schließen die Brüder Grimm die Verabredung über ihre Lebensgemeinschaft.

Die Mutter mietet mit den sechs Kindern 1805 eine Wohnung in der Kasseler Marktgasse. Gegenüber lebt die Apothekerfamilie Wild, mit der ein enges Verhältnis entsteht. (Die Apothekertochter Dortchen Wild heiratet Wilhelm Grimm 1825.) 1808 stirbt die Mutter der Brüder Grimm. Um die Brüder Grimm bildet sich ein Freundschafts- und Lesezirkel. Hier beginnen sie mit der Sammlung ihrer Märchen. 1807 macht Napoleon Kassel zur Hauptstadt des „Königreichs Westphalen“ mit seinem Bruder Jérôme als König. Jacob Grimm wird dessen Bibliothekar im Schloss Wilhelmshöhe, damals „Napoleonshöhe“. 1811 erscheinen die ersten eigenen Bücher der Brüder Grimm, 1812 mit dem althochdeutschen Hildebrandlied das erste gemeinsame Werk und im Dezember Band 1 der Märchen.

Nach dem Untergang des Königreichs Westphalen Ende Oktober 1813 wird Jacob Grimm kurhessischer Diplomat und hält sich 1814/1815 längere Zeit in Paris und Wien auf.

1814/1815–1829 arbeiten die Brüder Grimm an der Kurfürstlichen Bibliothek in Kassel. Der Dienst lässt ihnen Zeit für eigene Arbeiten. Die reichhaltigen Bestände können sie dafür nutzen. Ab 1819 wird Jacob Grimm mit seiner Deutschen Grammatik in Europa und Nordamerika bekannt. 1829 werden die Brüder Grimm nach Göttingen berufen.

1830–1837: Als Bibliothekare und Professoren an der Universität Göttingen sollen die Brüder Grimm eine Modernisierung der berühmten Universitätsbibliothek bewirken und halten Vorlesungen über die frühe deutsche Sprach-, Literatur- und Kulturgeschichte. Durch politische Entwicklungen des Jahres 1837 (Protest der „Göttinger Sieben“ gegen die Aufhebung der hannoverschen Landesverfassung durch den neuen König Ernst August) müssen sie die Universität unerwartet wieder verlassen.

Zur Vorbereitung auf das noch vom Vater gewünschte Jurastudium gehen die Brüder Grimm 1798 an das Lyceum Fridericianum in Kassel.

1837–1841 sind die Brüder Grimm ohne Anstellung. Der Landesverwiesene Jacob Grimm geht gleich nach Kassel, Wilhelm folgt ein Jahr später. In diese Zeit fällt die Vereinbarung mit der Weidmann'schen Buchhandlung über das Deutsche Wörterbuch, durch die man die Brüder Grimm materiell sicherstellen und ihre Kompetenz für ein monumentales wissenschaftliches Werk nutzen will, das ein Symbol bürgerschaftlichen Engagements für ein künftiges geeintes, freiheitliches Deutschland sein soll.

Im Herbst 1840 lässt der neue preußische König Friedrich Wilhelm IV. die Brüder Grimm nach Berlin berufen und gewährt ihnen ein gemeinsames Gehalt aus seinen Privatmitteln, mit dem sie frei ihren wissenschaftlichen Arbeiten nachgehen sollen. Als Mitglieder der Königlichen Akademie der Wissenschaften sind sie berechtigt, an der Universität Vorlesungen zu halten, was Jacob bis 1848 und Wilhelm bis 1852 wahrnimmt. 1841–1846 wohnt die Familie am Rand des Tiergartens in der kurz vorher angelegten Lennéstraße, 1846/1847 näher zu Akademie, Universität und Bibliothek in der Dorotheenstraße und ab 1847 in der Linkstraße, unmittelbar am damaligen Potsdamer Bahnhof. Fast täglich haben die Grimms in ihrer Wohnung Gäste. Im Sommer unternehmen sie meist ausgedehnte Reisen. Jacob Grimm fügt seinen Hauptwerken noch die Geschichte der deutschen Sprache (1848) hinzu. 1848 ist er Abgeordneter der Nationalversammlung, tritt im Herbst jedoch aus Unzufriedenheit über den Verlauf der parlamentarischen Arbeit zurück. Die 1850er Jahre sind durch die Arbeit am Deutschen Wörterbuch gekennzeichnet. Jacob Grimm arbeitet A, B und C aus, Wilhelm Grimm folgt mit dem D, und Jacob übernimmt wiederum E und F. Wilhelm Grimm vollendet gerade noch das D, ehe er im Dezember 1859 stirbt. Jacob Grimm gelangt bis zu seinem Tod im September 1863 bis zum Stichwort „Frucht“.