Nach der Beteiligung am Protest der „Göttinger Sieben“ hatten die Brüder Grimm 1837 ihre Professuren in Göttingen verloren. Freunde von Jacob und Wilhelm Grimm, darunter Bettina von Arnim, Friedrich Carl von Savigny und Alexander von Humboldt, setzten sich nachdrücklich für ihre Berufung nach Berlin ein. Diese erfolgte 1841 dank der Unterstützung des preußischen Königs Friedrich Wilhelm IV., der den Brüdern aus seinem Privatvermögen eine Pension für ihre Arbeit am Deutschen Wörterbuch aussetzte.
Berlin war ein wichtiger Wirkungsort der beiden Gelehrten, ihr wissenschaftliches Betätigungsfeld hatten sie an der Akademie der Wissenschaften und an der Berliner Universität. Die Königliche Bibliothek war für die Brüder ein vertrauter Studien- und Arbeitsort, hier fanden sie  wichtige Quellen für ihre sprach- und kulturhistorischen Forschungen. Mit zwei handschriftlichen Zeugnissen weist die Ausstellung auf die Verbindung der Grimms zur Königlichen Bibliothek hin: einem Leihschein von Wilhelm Grimm und einem Brief von Jacob Grimm an den Oberbibliothekar Georg Heinrich Pertz.
Den Schwerpunkt der wissenschaftlichen Tätigkeit von Jacob und Wilhelm Grimm in den Berliner Jahren bildete die Arbeit am Deutschen Wörterbuch. Außerdem widmeten sich beide Brüder der Fortsetzung und Überarbeitung bereits begonnener Projekte: Jacob Grimm publizierte 1843 eine zweite Auflage der Deutschen Mythologie, der 1854 eine dritte folgte, und (ebenfalls 1854) eine zweite Ausgabe der Deutschen Rechtsaltertümer, Wilhelm Grimm war intensiv mit der Überarbeitung der Kinder- und Hausmärchen beschäftigt. Anfang der 1840er Jahre erreichte die Popularität der Märchen ihren ersten Höhepunkt. Die Abstände zwischen den Ausgaben verkürzten sich, jede Neuauflage der Großen Ausgabe  wurde von Wilhelm Grimm „vermehrt und verbessert“ herausgegeben.
Berlin war die letzte Lebensstation der Brüder – 1859 starb Wilhelm Grimm, sein Bruder Jacob überlebte ihn um vier Jahre. Ihre Grabstätte liegt auf dem Schöneberger St.-Matthäus-Friedhof. Die private Handbibliothek der Brüder Grimm wurde von der Berliner Universität übernommen und gehört heute zum Bestand der Bibliothek der Humboldt-Universität zu Berlin. Eine Auswahl von Büchern aus dieser Sammlung, die eng mit der Arbeit an den Kinder- und Hausmärchen verbunden ist, wird in der Ausstellung gezeigt.  Der schriftliche Nachlass der Brüder Grimm  wird in der Handschriftenabteilung der Staatsbibliothek zu Berlin verwahrt. Einige ausgewählte handschriftliche Zeugnisse bilden den wertvollsten Teil dieser Ausstellung – darunter eines der Tagebücher Wilhelm Grimms und  Jacob Grimms anrührende Gedenkrede auf seinen Bruder Wilhelm. Private Leihgaben von Nachkommen der Familie Grimm, die ursprünglich aus dem Besitz der Brüder stammten, wie die Lupe von Jacob Grimm, ein Siegelring und eine Tasse von KPM, ergänzen die Auswahl von Lebenszeugnissen. Diese Familienbestände werden erst jetzt für museale Zwecke zugänglich gemacht.