Besondere Kostbarkeiten, die in der Musikabteilung der SBB verwahrt werden, sind zum Beispiel die autographen Handschriften Johann Sebastian Bachs von den beiden Passionen, dem Weihnachtsoratorium, der h-Moll-Messe oder den Brandenburgischen Konzerten. Außerdem werden hier sechs der so genannten Londoner Sinfonien von Joseph Haydn verwahrt, die Jupiter Sinfonie und fast alle großen Opern von Wolfgang Amadeus Mozart (zum Beispiel Die Entführung aus dem Serail, Die Hochzeit des Figaro, Die Zauberflöte), von Ludwig van Beethoven die Missa solemnis und die Sinfonien Nr. 4, 5, 8 und 9, Der Freischütz von Carl Maria von Weber, die Italienische Sinfonie (Nr. 4) von Felix Mendelssohn Bartholdy, die Sinfonien Nr. 3 („Die Rheinische“) und Nr. 4 von Robert Schumann und das erste Klavierkonzert von Johannes Brahms.

Zu den in sich geschlossenen Sammlungen zählen auch die Nachlässe von Georg Philipp Telemann, Luigi Cherubini, Ernst Theodor Amadeus Hoffmann und Carl Loewe, aus neuerer Zeit derjenige von Ferruccio Busoni oder das Werkarchiv von Ruth Zechlin.